ElIonT
Elektronen- und Ionentransfer an der Grenzfläche: eine getrennter dynamischer Multifrequenz-Ansatz


Projektbeschreibung
Es ist unbestritten, dass die Elektrochemie in unserer heutigen Gesellschaft eine zentrale Rolle spielt. Dies zeigt sich an ihrer tiefgreifenden Beteiligung an vielen Aspekten des täglichen Lebens: von der Stromversorgung tragbarer elektronischer Geräte bis hin zur persönlichen Elektromobilität, über Recycling, Abwasseraufbereitung, saubere Energieerzeugung, Wasserentsalzung, Körperpflege und andere. Es scheint, dass wir die Grenzen der technologischen Entwicklung erreicht haben und ohne ein tiefes Verständnis des Elektronen- und Ionentransferprozesses an der Grenzfläche keine weiteren revolutionären Fortschritte erzielt werden können.
Ziel dieses Projektes ist eine phänomenologische Modellierung der Elektronen- und Ionentransferprozesse, indem die Marcus-Hush-Theorie des Elektronentransfers zu einer allgemeinen kinetischen Gleichung auf der Grundlage experimenteller Daten erweitert wird. Die erweiterte kinetische Gleichung sollte die Rolle der überschüssigen freien Gibbs-Energie auf die Kinetik des Elektronen- und Ionentransfers sowie die Rolle der Doppelschichtladung (Frumkin-Effekt) einbeziehen und klären. Eine einheitliche Theorie des Ladungstransfers und des Transports wird im Rahmen der phänomenologischen Theorie des Transports und der klassischen und erweiterten irreversiblen Thermodynamik vorgeschlagen. Da die untersuchten Phänomene komplex und miteinander verknüpft sind, müssen die Untersuchungstechniken Momentaufnahmen des Systems während seiner Entwicklung erfassen; dies wird durch die Verknüpfung der elektrochemischen Techniken mit der Quarzkristall-Mikrowaage erreicht, die in der Lage ist, in Echtzeit Masseänderungen im Nanogrammbereich zu messen. Um die Zeitskalen abzudecken, die für die Entwicklung der phänomenologischen Theorie erforderlich sind, werden wir dynamische Impedanz- und Differential-Immissionsspektren mit einem dynamischen Multifrequenzansatz messen. Dabei wird das System mit einem Multisinussignal gestört und die lineare und nichtlineare Stromantwort auf Masseänderung extrahiert. Die Bewertung der phänomenologischen Parameter wird sich auf neuartige Analysealgorithmen und eine präzise Modellierung der Schnittstelle stützen.
Publikatikonen im Rahmen des Projektes
R. Trócoli, A. Morata, C. Erinmwingbovo, F. La Mantia, A. Tarancón, “Self-discharge in Li-ion aqueous batteries: A case study on LiMn2O4”,
Electrochimica Acta 373, 137847 (2021). DOI: 10.1016/j.electacta.2021.137847
C. Erinmwingbovo, V. Siller, M. Nuñez, R. Trócoli, D. Brogioli, A. Morata, F. La Mantia, “Dynamic impedance spectroscopy of LiMn2O4 thin films made by multi-layer pulsed laser deposition”,
Electrochimica Acta 331, 135385 (2020). (invited). DOI: 10.1016/j.electacta.2019.135385
A. R. Zeradjanin, G. Polymeros, C. Toparli, M. Ledendecker, N. Hodnik, A. Erbe, M. Rohwerder, F. La Mantia, “What is the trigger for hydrogen evolution reaction? – towards electrocatalysis beyond the Sabatier principle”,
Physical Chemistry Chemical Physics 22, 8768-8780 (2020). DOI: 10.1039/D0CP01108H
C. Erinmwingbovo, D. Koster, D. Brogioli, F. La Mantia, “Dynamic Impedance Spectroscopy of Nickel Hexacyanoferrate Thin Films”,
ChemElectroChem 6, 5387-5395 (2019). (invited). DOI: 10.1002/celc.201900805
D. Koster, A. R. Zeradjanin, F. La Mantia, “Extracting the kinetic parameters of the hydrogen evolution reaction at Pt in acidic media by means of dynamic multi-frequency analysis”,
Electrochimica Acta 308, 328-336 (2019). (invited). DOI: 10.1016/j.electacta.2019.04.013
A. Battistel, F. La Mantia, "On the physical definition of dynamic impedance: How to design an optimal strategy for data extraction",
Electrochimica Acta 304, 513-520 (2019). (invited). DOI: 10.1016/j.electacta.2019.03.033


Fördermittelgeber
EU H2020-EU.1.1.
European Research Council (ERC)
Consolidator Grant
Förderkennzeichen
772579
Projektakronym
ElIonT
Laufzeit
01.05.2018 - 30.04.2023
Fördermittelsumme
€ 1.943.600
Verbundkoordination
Prof. La Mantia
Gasteinrichtung
Universität Bremen

