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DeepMixing - Quantifizierung der Mischungs- und Hetero-Kontakt-Eigenschaften von Nanopartikel-Aggregaten aus einer Aerosol-Mischungszone

Mikroskopaufnahme von Partikelansammlung blau eingefärbt
Das HAADF-Bild zeigt ein repräsentatives Hetero-Aggregat eines Katalysatormaterials, bestehend aus TiO2 und Co3O4 Primärpartikeln. Die Herstellung erfolgte durch das Mischen partikelbeladener Aerosolströme in der Doppelflammensprühpyrolyse. Über eine EDX-Kartierung kann die elementare Zusammensetzung der Primärpartikel eindeutig bestimmt werden. Die Verteilung des Kobalts ist hier blau dargestellt.

Projektleitung:

Prof.Dr.-Ing. Lutz Mädler
Universität Bremen

Prof.  Andreas Rosenauer
Universität Bremen

Funktionelle Heterokontakte zwischen zwei verschiedenen Nanomaterialien sind in verschiedenen Anwendungen wie Gassensorik, Katalyse und Batterien erforderlich, um effiziente Transportprozesse über die Kontaktfläche zu erreichen. In diesem Projekt wird die Herstellung und Formulierung von Heterokontakten in der Gasphase durch die Kombination von zwei Nanopartikelaggregat bildenden Flammen mittels Doppelflammen-Sprühpyrolyse (DFSP) realisiert.

Die finale Produktfunktionalität hängt vom Mischungsgrad ab, der die Anzahl der Heterokontakte bestimmt, sowie von der Qualität der Heterokontakte. Die Heterokontaktqualität wird wesentlich von der Kontaktfläche und von der atomaren Struktur der Grenzfläche einschließlich Gitterspannungen und Defektchemie charakterisiert. Die Variation der DFSP-Prozessparameter ermöglicht die Anpassung des Mischprozesses und führt zu verbesserten Funktionalitäten in verschiedenen Anwendungen. Die Charakterisierung der Heterokontakte auf der Aggregat- und Partikelskala benötigt neue Ansätze, wobei die geringe Größe der Primärpartikel von etwa 10 nm den Einsatz der Transmissionselektronenmikroskopie (TEM) erfordert, um eine ausreichende Auflösung der Strukturen zu erreichen.

Daher wird in diesem Projekt die Charakterisierung und Quantifizierung des Mischungszustandes von spezifisch prozessierten Aggregaten mit Heterokontakten untersucht, wobei der Begriff Mischungszustand explizit den Grad der Durchmischung und die Kontaktqualität einschließt. Wir wenden (S)TEM als indirekte Methode (2D Projektion von 3D Aggregaten) unter Verwendung eines SPECTRA 300 Mikroskops mit einem Korrektor für die sphärischen Aberration an. Die Auflösung im STEM-Modus beträgt 50 pm und ermöglicht die Untersuchung der Strukturqualität von Grenzflächen auf atomarer Ebene. Das Gerät ist mit einem modernen Silizium-Drift-EDX-Detektor zur Erfassung von 2D-Elementkarten, einem analytischen Tomographiehalter und einem 360°-Rotationstomographiehalter auf der Achse ausgestattet.

Dieser Halter ermöglicht die Rekonstruktion der Zusammensetzungsverteilung in 3D für unsere direkte Charakterisierungsmethode. Wir werden eine automatisierte Auswertung von Mischungszuständen auf der Basis von überwachten maschinellen Lernalgorithmen entwickeln und untersuchen, wobei die erforderlichen Trainingsdatensätze (>100.000 Bilder) aus synthetischen (computergenerierten) 3D-Aggregaten mit definierten Mischungszuständen bestehen, die die Grundwahrheit liefern. Die parallele Methodenentwicklung für tomographische Rekonstruktionen der Aggregate wird die experimentelle 3D-Validierung der Aggregatstrukturen und der Mischungszustände ermöglichen und die detaillierte Untersuchung der 3D-Heterokontakt-Grenzflächen auf der atomistischen Ebene ermöglichen.