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Gastransport in funktionalisierten Mesoporen

Der Vorstellung der Kinetischen Gastheorie nach, bestehen Gase aus einer großen Anzahl von Molekülen, die in ständiger Bewegung sind und miteinander kollidieren. Die Häufigkeit der Zusammenstöße hängt dabei maßgeblich von der Menge der Moleküle pro Volumen (Druck), als auch von ihrer kinetischen Energie (Temperatur) ab. Der Weg, den ein Molekül dabei in etwa zwischen zwei Kollisionen zurücklegen muss, wird als mittlere freie Weglänge bezeichnet. Die Kinetische Gastheorie stößt an ihre Grenzen, wenn die Bewegungsfreiheit der Moleküle extrem eingeschrängt ist, zum Beispiel durch Wände. Ist der Abstand zweier Wände kleiner als die mittlere freie Weglänge, ist die Wahrscheinlichkeit einer Molekül-Molekül Kollision klein und das Gas wird charakterisiert durch die Zusammenstöße der Moleküle mit den Wänden. Den Zusammenhang zwischen der mittleren freien Weglänge und einer (charakteristischen) physikalischen Längeneinheit ist allgemein als Knudsenzahl bekannt und ist eine dimensionslose Kennzahl. Der oben beschriebene, spezielle Bewegungszustand von Gasen bei hohen Knudsenzahlen (>1) wird Knudsenströmung genannt.

 

  • Schematische Darstellung eines Gasmoleküls bei der Druchquerung einer Pore mit und ohne Oberflächenfunktionalisierung (in diesem Fall lange alkyl-Ketten).

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Die Knudsenzahl ist hauptsächlich beeinflusst durch den Druck und die charakteristische Länge. Aus diesem Grund finden sich Systeme mit hohen Knudsenzahlen sowohl bei Bedingungen mit sehr niedrigen Drücken in Zusammenhang mit makroskopischen Objekten, als auch bei Bedingungen mit Umgebungsdruck und sehr kleinen Objekten. Niederdruckbeispiele sind dabei ein Satellit in der Exosphäre oder eine Messkapsel im Bremer Fallturm. Dem gegenüber treten hohe Knudsenzahlen ebenfalls in (porösen) Gastrennmembranen oder in Chromatographiesäulen nahe des Umgebungsdrucks auf.

Inbesondere bei Gastrennmembranen und in der Chromatographie kommen oftmals chemische Oberflächenfunktionalisierungen zum Einsatz um den Fluss einer bestimmten Spezies zu beschleunigen oder zurückzuhalten. Dabei fehlt jedoch oft ein allumfassendes Verständnis der involvierten Mechanismen, weshalb potentielle Anwendungsgebiete nicht erschlossen und die Effektivität solch funktioneller Oberflächen nicht ausgereizt werden kann.

In Mesoporen (2-50 nm) ist unter Normalbedingungen die Knudsenzahl groß, sodass sich Gase mit einer Knudsenströmung durch die porösen Strukturen bewegen. Glücklicherweise hat eine solche Knudsenströmung einen linearen Zusammenhang zwischen Gasfluss und Druck und theoretisch errechnete Werte stimmen in der Regel sehr gut mit experiementellen Werten überein. Aus diesem Grund bieten Systeme mit Knudsenströmung eine ideale Modellstruktur um den Einfluss von Oberflächenfunktionalisierungen auf den Gasfluss systematisch zu untersuchen.

Um die Auswirkungen von Funktionalisierungen auf den Fluss von Gasen zu untersuchen, stellen wir mesoporöse (inorganische) Membranen mit monomodaler Porengrößenverteilung her. Die Oberfläche der Membranen wird dann mit unterschiedlichen chemischen Gruppen funktionalisiert, wie zum Beispiel Alkyl-Ketten unterschiedlicher Länge, Phenyl- oder auch Aminogruppen. Anschließend werden Gaspermeationsmessungen bei unterschiedlichen Temperaturen mit verschiedenen Gasen durchgeführt um die grundlegenden Beziehungen zwischen Gasmolekülen und funktionellen Gruppen zu untersuchen

Relevante Publikationen

B. Besser et al. (2015), Micropor Mesopor Mat 217, 253–261. https://doi.org/10.1016/j.micromeso.2015.06.042
B. Besser et al. (2016), ACS Appl Mater Interfaces 8(40), 26938–26947. http://doi.org/10.1021/acsami.6b09174
B. Besser et al. (2017), Micropor Mesopor Mat 237, 38–48. https://doi.org/10.1016/j.micromeso.2016.09.026
Benjamin Bessers Doktorarbeit

Kontakt:

Besser, Benjamin, Dr. Ing.
Raum UFT 2070
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DFG Projekt in Kooperation mit Kurosch Rezwan (Advanced Ceramics, Uni Bremen).