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Gastransport in funktionalisierten Mesoporen

Grundlegendes Verständnis der Mechanismen und Wechselwirkungen zwischen Oberflächenfunktionalitäten poröser Materialien und der Gasphase ist für den Fortschritt in Gebieten wie der Membrantechnik oder der Gaschromatographie unverzichtbar. Wirkungen von Oberflächenfunktionalisierungen wurden für Mikroporen (< 2 nm) eingehend untersucht, aber über ihre Wirkung auf den Gastransport in größeren Poren, in denen die Oberflächendiffusion vernachlässigt wird, ist wenig bekannt. Jüngste Studien zeigen, dass selbst bei Mesoporen von 20 nm und darüber Funktionalisierungen einen deutlichen Einfluss auf die Selektivität des Gastransports haben können. Jedoch wurden noch keine Versuche unternommen, Struktur-Wirkungs Beziehungen im Hinblick auf den Gastransport zu quantifizieren. Das Ziel des Vorhabens ist es, eine Basis an experimentellen Daten zu generieren, anhand der quantitative Struktur-Transport Beziehungen erstellt werden. Dies soll es ermöglichen, profundes Verständnis über den Einfluss von Oberflächenfunktionalisierungen auf Mechanismen des Gastransports zu erhalten.

  • Schematische Darstellung eines Gasmoleküls bei der Druchquerung einer Pore mit und ohne Oberflächenfunktionalisierung (in diesem Fall lange alkyl-Ketten).

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Inbesondere bei Gastrennmembranen und in der Chromatographie kommen oftmals chemische Oberflächenfunktionalisierungen zum Einsatz um den Fluss einer bestimmten Spezies zu beschleunigen oder zurückzuhalten. Dabei fehlt jedoch oft ein allumfassendes Verständnis der involvierten Mechanismen, weshalb potentielle Anwendungsgebiete nicht erschlossen und die Effektivität solch funktioneller Oberflächen nicht ausgereizt werden kann.

In Mesoporen (2-50 nm) ist unter Normalbedingungen die Knudsenzahl groß, sodass sich Gase mit einer Knudsenströmung durch die porösen Strukturen bewegen. Glücklicherweise hat eine solche Knudsenströmung einen linearen Zusammenhang zwischen Gasfluss und Druck und theoretisch errechnete Werte stimmen in der Regel sehr gut mit experiementellen Werten überein. Aus diesem Grund bieten Systeme mit Knudsenströmung eine ideale Modellstruktur um den Einfluss von Oberflächenfunktionalisierungen auf den Gasfluss systematisch zu untersuchen.

Um die Auswirkungen von Funktionalisierungen auf den Fluss von Gasen zu untersuchen, stellen wir mesoporöse (inorganische) Membranen mit monomodaler Porengrößenverteilung her. Die Oberfläche der Membranen wird dann mit unterschiedlichen chemischen Gruppen funktionalisiert, wie zum Beispiel Alkyl-Ketten unterschiedlicher Länge, Phenyl- oder auch Aminogruppen. Anschließend werden Gaspermeationsmessungen bei unterschiedlichen Temperaturen mit verschiedenen Gasen durchgeführt um die grundlegenden Beziehungen zwischen Gasmolekülen und funktionellen Gruppen zu untersuchen

Publikation aus unserer Gruppe (außerhalb dieses Projekts entstanden)

B. Besser et al. (2015), Micropor Mesopor Mat 217, 253–261. https://doi.org/10.1016/j.micromeso.2015.06.042
B. Besser et al. (2016), ACS Appl Mater Interfaces 8(40), 26938–26947. http://doi.org/10.1021/acsami.6b09174
B. Besser et al. (2017), Micropor Mesopor Mat 237, 38–48. https://doi.org/10.1016/j.micromeso.2016.09.026
Benjamin Bessers Doktorarbeit

Kontakt:

Dr.-Ing. Benjamin Besser
Raum UFT 2070
Tel. +49 (0)421 218–63322

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Weitere Infos

DFG Projekt in Kooperation mit Kurosch Rezwan (Advanced Ceramics, Uni Bremen).